全球能源需求激增导致CO₂排放攀升，光催化CO₂还原被视为绿色破局之道。原始 g-C₃N₄ 活性位点少，对 CO₂ 吸附能力有限，性能受限，双原子催化剂具有高原子利用率和显著协同效应, 然而，过渡金属组合数量庞大，传统试错法耗时巨大。本研究创新融合机器学习与密度泛函理论，对276种g-C₃N₄负载双原子催化剂实现高通量预测，发现FNN模型能够准确的捕捉双原子催化剂的性质，同时能够快速预测并筛选出RuHf、VV@g-C₃N₄高效制CO，MoMo、CrMo@g-C₃N₄高效制HCOOH，并兼具可见光响应与热力学稳定性，为实验合成按下“快进键”。

本研究聚焦于双原子负载g-C3N4形成的双原子催化剂（TM1TM2@g-C₃N₄），系统探索高效生成CO和HCOOH 的双原子催化剂候选体系。通过密度泛函理论（DFT）计算中间体在TM1TM2@g-C₃N₄表面的吸附能，以确定一氧化碳（CO）和甲酸（HCOOH）的形成，获得极限电位作为目标数据。输入特征由数据库中提取的特征和使用DFT方法计算的部分数据组成，从而构建数据库。随后，利用获得的数据集训练和测试机器学习模型，采用多种机器学习算法识别性能最佳的模型及模型最终选定的特征。最后，将所有DACs的特征输入模型，以预测CO和HCOOH生成的高活性双原子催化剂候选物，并通过广泛的DFT研究对有前景的候选物进行验证。总体而言，本研究构建了“双原子协同—机器学习—高通量筛选”三位一体的催化剂设计范式，前馈神经网络模型成功捕获了双原子的基础特征与预测极限电位之间的微观机制。该成果不仅将 AI 加速材料发现的理念成功拓展至光催化 CO2 还原，也为后续实验合成和性能优化提供了理论导航。

该项研究得到国家自然科学基金委员会（项目编号：52301011、52231008 和 22302029）、海南省自然科学基金委员会（项目编号：524QN226）、海南省重点研发计划（项目编号：ZDYF2024GXJS006） 海南大学启动研究基金（编号：KYQD(ZR)23026）、海南省国际科技合作项目（编号：GHYF2023007）等项目的支持和资助。

论文原文链接：

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202503855

Accelerating the Prediction of g-C3N4-Supported Dual-Atom Catalysts for Photocatalytic CO2 Reduction to CO and HCOOH: A Machine Learning and DFT Combined Approach

Yingmei Bian, Yanxin Wang, Zijun Yang, Zexiang Yin, Heng Zhao, Yuan Liu, Hainan Shi, Yaqiong Su, Yida Deng, Haozhi Wang, Adv. Energy Mater. 2025: e03855.